Dynamic Light Scattering for Simultaneous Determination of Thermal and Mutual Diffusivities of Fluid Mixtures

This thesis explores which factors influence the feasibility of a simultaneous determination of thermal and mutual diffusivities in homogeneous molecular fluid mixtures by dynamic light scattering (DLS). The focus is primarily on binary fluid mixtures, but certain aspects related to multicomponent mixtures are also discussed. Considering both the theory and the experimental implementation of DLS, selected model systems consisting of methane and propane, as well as binary mixtures of liquids with dissolved gases, are studied in this work, allowing fundamental investigations of different influencing factors. Furthermore, various systems relevant for process and energy technologies are investigated, which often have a technical nature. These include mixtures related to biofuels, electrolytes, liquid organic hydrogen carriers, geological hydrogen storage, natural gas, and polymer melts with dissolved blowing agent. Investigations are conducted across a wide range of thermodynamic states, encompassing temperatures between (280 and 560) K, pressures between (0.030 and 20) MPa, and compositions spanning mole fractions between about (0.002 and 0.995). Besides the main aim, this endeavor not only significantly expands the database of reliable diffusivity data but frequently showcases, for the first time, the applicability of DLS to the respective system. Additionally, a signal attribution strategy is developed, which is universally applicable to any binary fluid mixture. In dieser Arbeit wird untersucht, welche Faktoren die Durchführbarkeit einer simultanen Bestimmung von Temperaturleitfähigkeit und Massendiffusionskoeffizienten in homogenen molekularen Flüssigkeitsgemischen durch dynamische Lichtstreuung (DLS) beeinflussen. Das Hauptaugenmerk liegt dabei auf binären Flüssigkeitsgemischen, doch werden auch bestimmte Aspekte im Zusammenhang mit Mehrkomponentengemischen diskutiert. Unter Berücksichtigung sowohl der Theory als auch der experimentellen Umsetzung der DLS werden in dieser Arbeit ausgewählte Modellsysteme, bestehend aus Methan und Propan, sowie binäre Mischungen von Flüssigkeiten mit gelösten Gasen untersucht, die eine grundlegende Untersuchung verschiedener Einflussfaktoren ermöglichen. Darüber hinaus werden verschiedene verfahrens- und energietechnisch relevante Systeme untersucht, die oft einen technischen Charakter haben. Dazu gehören Gemische im Zusammenhang mit Biokraftstoffen, Elektrolyten, flüssigen organischen Wasserstoffträgern, geologischen Hydrogenspeichern, Erdgas und Polymerschmelzen mit gelöstem Treibmittel. Die Untersuchungen werden in einem breiten Spektrum von thermodynamischen Zuständen durchgeführt, das Temperaturen zwischen (280 und 560) K, Drücke zwischen (0,030 und 20) MPa und Zusammensetzungen mit Molanteilen zwischen etwa (0,002 und 0,995) umfasst. Neben dem Hauptziel erweitern diese Untersuchungen nicht nur die Datenbank zuverlässiger Diffusivitätsdaten, sondern zeigen oftmals auch zum ersten Mal die Anwendbarkeit der DLS auf das betreffende System. Darüber hinaus wird eine Signalzuordnungsstrategie entwickelt, die universell auf jedes binäre Flüssigkeitsgemisch anwendbar ist.